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在前面三期中,我們連續(xù)展現(xiàn)了華中科技大學(xué)韓俊波教授課題組在SHG上的出色工作,從本期開始,我們開始做一些基礎(chǔ)性的討論。
本期是基礎(chǔ)討論的第六期:p光與s光在SHG中的相位匹配中有哪些不同?
在二次諧波生成(SHG)中,p偏振光和s偏振光的相位匹配條件存在顯著差異。這些差異主要源于它們與納米結(jié)構(gòu)相互作用的方式以及它們?cè)诩ぐl(fā)表面等離子體共振(SPR)模式時(shí)的表現(xiàn)。
以下是詳細(xì)的對(duì)比分析:
1. 電場(chǎng)方向與納米結(jié)構(gòu)的對(duì)齊
p偏振光
· 電場(chǎng)方向:p偏振光的電場(chǎng)分量平行于入射平面,與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致。
· 相互作用效果:這種對(duì)齊使得p偏振光能夠更有效地與納米結(jié)構(gòu)相互作用,從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場(chǎng)增強(qiáng)。
· 相位匹配:p偏振光能夠更好地激發(fā)縱向表面等離子體共振(LSPR)模式,這些模式的激發(fā)導(dǎo)致局域電場(chǎng)的顯著增強(qiáng)。這種增強(qiáng)的局域電場(chǎng)有助于滿足相位匹配條件,因?yàn)楦鼜?qiáng)的局域場(chǎng)可以更有效地驅(qū)動(dòng)非線性極化過程。
s偏振光
· 電場(chǎng)方向:s偏振光的電場(chǎng)分量垂直于入射平面,與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向垂直。
· 相互作用效果:這種垂直對(duì)齊使得s偏振光對(duì)LSPR模式的激發(fā)效果較弱,因此局域電場(chǎng)的增強(qiáng)效果有限。
· 相位匹配:s偏振光激發(fā)的局域電場(chǎng)較弱,導(dǎo)致非線性極化率較低,從而不利于滿足相位匹配條件。這使得s偏振光激發(fā)下的SHG效率通常較低。
2. 相位匹配條件的滿足
p偏振光
· 相位匹配條件:p偏振光在激發(fā)LSPR模式時(shí),能夠更好地滿足相位匹配條件。這是因?yàn)閜偏振光的電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致,使得入射光波和產(chǎn)生的二次諧波波在傳播過程中更容易保持相位一致。
· 優(yōu)勢(shì):這種對(duì)齊有助于減少相位失配,從而提高SHG的效率。p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度通常顯著高于s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度。
s偏振光
· 相位匹配條件:s偏振光激發(fā)的局域電場(chǎng)較弱,導(dǎo)致非線性極化率較低,從而不利于滿足相位匹配條件。
· 劣勢(shì):s偏振光激發(fā)下的SHG效率通常較低,因?yàn)槠浼ぐl(fā)的局域電場(chǎng)較弱,無法有效驅(qū)動(dòng)非線性極化過程。
3. 實(shí)驗(yàn)觀察
p偏振光
· SHG強(qiáng)度:在實(shí)驗(yàn)中,p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度通常顯著高于s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度。例如,在Ag納米棒混合結(jié)構(gòu)中,p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度比s偏振光激發(fā)下的強(qiáng)度高一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。
· 飽和現(xiàn)象:在高激發(fā)功率下,p偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度會(huì)出現(xiàn)飽和現(xiàn)象。這是因?yàn)椴糠旨ぐl(fā)能量會(huì)轉(zhuǎn)化為光致發(fā)光(PL),從而抑制了SHG的進(jìn)一步增強(qiáng)。
s偏振光
· SHG強(qiáng)度:s偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度通常較低,因?yàn)槠浼ぐl(fā)的局域電場(chǎng)較弱,無法有效驅(qū)動(dòng)非線性極化過程。
· 飽和現(xiàn)象:s偏振光激發(fā)下的SHG強(qiáng)度較低,因此在高激發(fā)功率下不會(huì)出現(xiàn)顯著的飽和現(xiàn)象。
4. 數(shù)值模擬
p偏振光
· FDTD模擬:通過有限差分時(shí)域(FDTD)模擬,可以計(jì)算不同偏振狀態(tài)下納米棒的電場(chǎng)分布和局域場(chǎng)增強(qiáng)因子(fE)。模擬結(jié)果表明,p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了更強(qiáng)的局域電場(chǎng)增強(qiáng),這與實(shí)驗(yàn)觀察到的SHG強(qiáng)度的偏振依賴性一致。
· 優(yōu)勢(shì):p偏振光在納米棒的長(zhǎng)軸方向上產(chǎn)生了顯著的電場(chǎng)增強(qiáng),從而更好地滿足相位匹配條件。
s偏振光
· FDTD模擬:模擬結(jié)果表明,s偏振光在納米棒的短軸方向上產(chǎn)生的電場(chǎng)增強(qiáng)較弱,這與實(shí)驗(yàn)觀察到的SHG強(qiáng)度的偏振依賴性一致。
· 劣勢(shì):s偏振光激發(fā)的局域電場(chǎng)較弱,無法有效驅(qū)動(dòng)非線性極化過程,從而不利于滿足相位匹配條件。
5. 總結(jié)
在SHG實(shí)驗(yàn)中,p偏振光和s偏振光的相位匹配條件存在顯著差異:
· p偏振光:電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向一致,能夠更有效地激發(fā)LSPR模式,從而在納米結(jié)構(gòu)的局域區(qū)域產(chǎn)生更強(qiáng)的電場(chǎng)增強(qiáng)。這種增強(qiáng)的局域電場(chǎng)有助于滿足相位匹配條件,從而提高SHG的效率。
· s偏振光:電場(chǎng)分量與納米結(jié)構(gòu)的長(zhǎng)軸方向垂直,對(duì)LSPR模式的激發(fā)效果較弱,因此局域電場(chǎng)的增強(qiáng)效果有限。這使得s偏振光激發(fā)下的SHG效率通常較低。
因此,在設(shè)計(jì)和優(yōu)化SHG實(shí)驗(yàn)時(shí),選擇p偏振光作為激發(fā)光源通常能夠獲得更高的SHG效率和更強(qiáng)的信號(hào)。
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